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《環境科學研究雜志》2014年第九期

1健康風險評價方法

1.1健康風險評價模型化學致癌物健康風險評價模型。根據USEPA(美國國家環境保護局)綜合風險信息系統(IRIS)數據庫［18］及其他相關資料，得到式(1)(2)中Qi和RfD的參考值。

1.2日均暴露劑量污染物通過土壤、地下水和食物鏈等暴露介質，以及通過呼吸吸入、皮膚接觸、經口攝入等暴露途徑與人體接觸．該研究中，人體暴露于蔬菜中化學污染物主要是經口攝入這一途徑，日均暴露劑量計算見式(3);人體暴露于水體中化學污染物主要是經口攝入和皮膚吸收，日均暴露劑量計算見式(4)(5);土壤中化學污染物主要是通過攝食、皮膚及呼吸攝入，日均暴露劑量計算見式(6)～(8)．該研究中人體暴露于蔬菜和地下水時主要發生于指居住情景下，暴露于土壤主要發生于室外勞動情景下．人體暴露于水體經口攝入主要指飲用地下水;經皮膚攝入主要考慮洗澡或沐浴過程中對水的吸收，因為該過程中身體與水接觸面積最大(全身暴露)、時間相對較長(男性占總涉水時間的51%，女性占23%)［24］．國內外缺少農業區或農民勞作期間相關的土壤暴露參數，故借鑒USEPA關于非住宅用地土壤暴露評估方法及室外勞動者的暴露參數推薦值。式中:Ding-v為個體暴露于蔬菜中化學污染物且經口攝入的暴露劑量，mg(kg•d);Ding-w、Dder-w分別為個體暴露于水體中化學污染物經口攝入、經皮膚攝入的暴露劑量，mg(kg•d);Ding-s、Dder-s、Dinh-s分別為個體暴露于土壤中化學污染物經攝食攝入、經皮膚攝入、經呼吸攝入的暴露劑量，mg(kg•d);C為污染物濃度，mgkg或mgL;IR1、IR2、IR3分別為日均蔬菜攝食量、地下水攝入量、土壤攝入量、空氣攝入量，分別取0.355kgd［25］、1.425Ld［26］、100mgd［27］、15m3d［25］;EF1、EF2分別為蔬菜或水體暴露頻率、土壤暴露頻率，分別取350［22］、225da［27］］;ED1、ED2分別為蔬菜或水體暴露持續時間、土壤暴露持續時間，分別取30［22］、25a［27］;BW為個體平均體質量，取60kg［28］;AT1、AT2分別為蔬菜或水體暴露總時間、土壤暴露總時間，分別取365×30(致癌物取365×70)［22］、365×25(致癌物取365×70)d］;CF1、CF2分別為單位轉化因子、轉換因子，分別取0.001Lcm3［22］、10－6kgmg［27］;SA1、SA2分別為個體表面積、皮膚暴露總面積，分別取16800［24］、3300cm2［27］;PC為皮膚攝入系數，0.001cmh［29］;ET為日暴露時間，取0.25hd［24］;AF為皮膚黏附系數，取0.1mgcm2［30］;ABS為土壤皮膚吸收因子，為0.03，Cd為0.001［30］，Hg和Pb取0.001［18，31］;PEF為土壤塵產生因子，取1.36×109m3kg［27］．

2結果與分析

2.1土壤-蔬菜-地下水系統中重金屬積累特征

2.1.1土壤中重金屬積累特征武漢市城郊蔬菜種植區土壤中4種重金屬質量分數的統計結果如表2所示．由表2可見，w()、w(Hg)、w(Cd)、w(Pb)的平均值分別為9.43、0.16、1.12、16.64mgkg．土壤重金屬單項污染指數呈Cd＞＞Hg＞Pb的特征，可見，該區土壤大多出現Cd的中度污染(單項污染指數為3.73)，個別樣品出現Hg的輕微污染。土壤污染累積指數反映了土壤的人為污染程度．該區Cd、Hg的土壤累積指數分別為6.51、2.00，說明除土壤本身原因以外的因素所帶來的污染程度也較高，而土壤樣品中w()、w(Pb)均未超過當地土壤背景值．變異系數反映數據的離散程度，該區w()和w(Hg)的變異系數分別為0.509和0.649，表明其在土壤中的含量空間分布不均勻，可能存在局部點源污染．

2.1.2蔬菜中重金屬質量分數特征考慮到不同類別蔬菜對土壤重金屬的吸收和富集存在差異性，人體對不同類別蔬菜的吸收程度也不同，將研究區62個蔬菜樣品分為葉菜類、瓜果類、根莖類和豆類4個類別分別進行討論．由表3可知，葉菜類中w(Pb)顯著高于其他蔬菜種類，瓜果類中w()、w(Hg)相對較高，根莖類中w(Cd)最高．值得注意的是，特定的重金屬種類更易富集于特定的蔬菜種類中，如更易富集于雪里蕻、黃瓜等蔬菜中，Hg易富集于四季豆、大蒜等蔬菜中，萵苣、豌豆等中w(Cd)較高，包菜、黃瓜等蔬菜中w(Pb)較高．各類別蔬菜變異系數大多超過0.500，變異系數較大說明即使在相同類別的蔬菜中，不同種類蔬菜重金屬質量分數的差異性也較大．

2.1.3地下水中重金屬質量濃度特征研究區地下水中重金屬質量濃度見表4．15個采樣點的ρ()、ρ(Hg)、ρ(Cd)、ρ(Pb)的平均值分別為0.020、0.001、0.003、0.083mgL，除ρ(Pb)外，其余平均值均未超過GBT14848—1993《地下水質量標準》中Ⅲ類標準限值［33］，表明地下水總體污染程度較輕．4種重金屬質量濃度的變異系數由大到小順序為Hg＞＞Cd＞Pb，除ρ(Pb)的變異系數小于0.500外，ρ(Hg)、ρ()、ρ(Cd)的變異系數均較大，反映出其在地下水中分布不均勻程度較高．

2.1.4土壤-蔬菜-地下水中重金屬含量的關系為了說明土壤重金屬積累對蔬菜和地下水重金屬含量的影響，在研究區選取土壤、蔬菜和地下水對應的15個采樣點，分別建立蔬菜中重金屬質量分數(x)、地下水中重金屬質量濃度(y)與土壤重金屬質量分數(z)之間的相關性模型(見表5)．由表5可知，蔬菜中w()、w(Cd)與土壤中相應的w()、w(Cd)呈極顯著相關，相關系數分別為0.912、0.820，土壤和蔬菜中可能部分來源于蔬菜種植過程施用的化肥農藥及地下水灌溉［34］，而Cd是相對比較活潑的重金屬元素;蔬菜和土壤中的w(Hg)呈顯著相關．地下水中ρ(Hg)、ρ(Cd)、ρ(Pb)與土壤中相應的w(Hg)、w(Cd)、w(Pb)呈顯著相關;而ρ()與土壤中的w()則呈極顯著相關，相關系數高達0.822，這可能與在土壤中的存在形態有關，其不易被帶負電荷的土壤膠體表面所固持，O43－、HO42－、O33－等水溶態的更易遷移至地下水體．可見，土壤中重金屬的積累水平在一定程度上會影響地下水和蔬菜中相應重金屬含量，甚至可能威脅到地下水的生態安全，或者通過食物鏈對人體健康帶來潛在危害．武漢市城郊多數蔬菜種植區均屬于水網洼地，土壤水與地下水系交換頻繁，加之植物根系及其分泌物對土壤重金屬元素的活化作用，使得積聚于土壤表層的重金屬有可能遷移至深層土壤剖面、進而進入地下水的機會增加，也更易于被作物吸收．

2.2健康風險的評價

根據式(1)～(8)、相關參數及重金屬含量測定值，計算得到成人通過不同暴露途徑、不同暴露介質下的平均個人年風險，結果見表6．假設各重金屬對人體健康的毒性作用呈相加關系，則4種重金屬元素造成的總個人年風險為1.97×10－5a－1，其中平均個人致癌年風險占99.6%，即致癌風險真正對居民健康產生影響．總個人年風險在USEPA推薦的可接受風險閾值(10－6～10－4a－1)范圍之內，亦未超出國際輻射防護委員會(ICRP)推薦的最大可接受風險值(5.0×10－5a－1)．從3種暴露途徑看，經口暴露導致的個人年風險占總個人年風險的98.9%，各種重金屬經口暴露的健康風險所占比例均較高，經皮膚、經呼吸暴露導致的健康風險所占比例較小．3種暴露介質下的健康風險水平順序為:蔬菜＞地下水＞土壤(見圖1)．經蔬菜、地下水、土壤攝入造成的個人年風險分別為1.23×10－5、7.08×10－6、2.91×10－7a－1，分別占總個人年風險的62.59%、35.93%、1.48%．非致癌年風險中，和Pb是經蔬菜攝入和地下水攝入造成風險的主要貢獻元素;致癌年風險中，、Cd均經蔬菜和地下水攝入造成較大風險;各種重金屬經土壤攝入造成的風險占非致癌、致癌年風險所占比例較小．

3討論

該研究結果顯示，重金屬致癌風險特別是以蔬菜和地下水為介質經口攝入造成的致癌風險給居民健康帶來較大危害，這與文獻［27，35］的研究結果相一致．與其他區域(如蕪湖市三山區)［27］研究結果相比，該研究區的健康風險并不高．但由于城郊蔬菜種植區較為特殊，其為城市提供大量農產品的同時又是城市的生態安全屏障，環境狀況理應受到更多關注．健康風險評價本身包含了大量的不確定因素［36］．該研究考慮了3種暴露途徑和3種暴露介質，盡可能全面地評價重金屬對該區居民健康產生的影響，但尚存在很多局限性:①為簡化健康風險計算過程，土壤、蔬菜和地下水中重金屬含量僅采用平均值，地下水暴露主要考慮生活用水方面;②對于模型參數取值，涉及我國居民的暴露參數盡量使用國內研究成果，其余數據均參考國外權威資料;③只選取了幾種典型重金屬污染物，它們之間可能存在各種協同和拮抗作用．鑒于上述不確定和局限性因素的存在，該評價旨在嘗試盡可能全面地揭示重金屬經由何種暴露途徑、何種暴露方式對城郊居民健康產生的風險及風險水平，更加全面細致的工作有待進一步深入研究．

4結論

a)武漢市城郊蔬菜種植區表層土壤中4種重金屬的單項污染指數呈Cd＞＞Hg＞Pb的分布特征;Cd、Hg土壤累積指數分別為6.51、2.00，其人為污染較為嚴重;不同類別、不同種類蔬菜易于富集特定的重金屬;地下水總體污染程度較輕．b)研究區蔬菜-土壤、地下水-土壤中同種重金屬含量存在較高相關性．蔬菜中w()、w(Cd)分別與土壤w()、w(Cd)呈極顯著相關，地下水中ρ()和土壤中w()呈極顯著相關．c)3種暴露介質的健康風險水平順序為蔬菜＞地下水＞土壤;經口暴露導致的個人年風險占總個人年風險的98.9%，經皮膚、經呼吸暴露導致的健康風險所占比例較小．4種重金屬元素的總個人年風險為1.97×10－5a－1，其中致癌年風險占個人總風險的99.6%，研究區總個人年風險未超出國際輻射防護委員會(ICRP)推薦的最大可接受風險值(5.0×10－5a－1)，但要防止土壤-蔬菜-地下水系統的進一步污染．

作者：余忠胡學玉劉偉陳威柯躍進單位：中國地質大學(武漢)環境學院中國地質大學(武漢)，濕地演化與生態恢復湖北省重點實驗室